Baillou, mit dem erblichen Direktorat dieses privaten kaiserlichen Museums betraut, ordnete die Sammlung und stellte sie nach
seinem eigenen System auf. Einige Naturalien, - darunter Conchylien und Krebse - die in der Schatzkammer des Wiener Hofes
aufbewahrt waren und zu der Sammlung des Prinzen Eugen von Savoyen gehört haben sollen, wurden nun in die kaiserliche Privatsammlung
eingereiht.
Deren Vergrößerung war dem Kaiser ein großes Anliegen, für das er beträchtliche Geldmittel zu Verfügung stellte. So soll der
Ankauf einer damals als Rarität geltenden Schale der Meeresschnecke Epitonium scalaris (Wendeltreppe) allein 4000 Gulden gekostet
haben. Im Jahre 1755 wurde eine Forschungsfahrt nach Westindien unter Leitung des Botanikers und Arztes Nikolaus von Jacquin
finanziert. Als Ausbeute dieser Reise - sie dauerte insgesamt dreieinhalb Jahre - vergrößerten unter anderem Krebse, Conchylien,
Seeigel und besonders schöne Korallen die kaiserliche Sammlung.
Nach dem Tod ihres Gemahls 1765 übergab Maria Theresia die Sammlung ins Staatseigentum und ließ sie in neu errichtete Säle
der Hofburg im sogenannten Augustinergang unterbringen. Erstmalig wurde die Sammlung der Öffentlichkeit zugänglich gemacht.
Im Jahre 1776 wurde der Mineraloge und Montanist Ignaz von Born (1742-1791) von Prag nach Wien berufen, um die Sammlungen
wissenschaftlich zu sichten und zu vergrößern. Die zoologischen Sammlungen wurden von ihm nach dem systematischen Index von
Linné geordnet. Er präsentierte für die Conchylien einen prächtigen Katalog (Index rerum naturorum Musei Caesarei Vindobonensis)
mit handcolorierten Zeichnungen von Franz Joseph Wiedon. Durch schwere Krankheit und fehlende Geldmittel konnte Born nicht
mehr die Sammlung der übrigen Wirbellosen (Crustaceen, Radiata und Zoophyten) katalogisieren.
Unter Kaiser Leopold II. wurde nach dem Tode Borns Abbé Stütz (1747-1806) beauftragt, die Naturaliensammlungen neu aufzustellen,
Säle kamen hinzu. Die zoologische Sammlung wurde in Krebse, Rindentiere (Strahlentiere), Schaltiere (Conchylien) und Pflanzentiere
(Zoophyten) eingeteilt.